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新聞網(wǎng)訊 近日，我校李洪森教授課題組在研究鐵磁性單原子催化劑電子結(jié)構(gòu)對(duì)于鋁硫電池的催化機(jī)理分析和原子協(xié)同效應(yīng)在水系鋅碘電池的催化機(jī)理分析中取得重要研究進(jìn)展。相關(guān)原創(chuàng)性研究成果以Ferromagnetic Atomic d-p Orbital Hybridization for Promoting Al-S Batteries和Atomic Synergy Catalysis Enables High-Performing AqueousZinc?Iodine Batteries為題分別在在國際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊Advanced Materials和Nano Letters在線發(fā)表。碩士研究生于國斌和劉清山分別為兩篇論文的第一作者，李洪森教授為通訊作者，青島大學(xué)為第一通訊單位。

可充電鋁硫電池因其獨(dú)特的多電子氧化還原特性（S₈?Al₂S₃）與1675 mAh g^-1的超高理論容量，近年來受到廣泛關(guān)注并被視為最具應(yīng)用前景的儲(chǔ)能體系之一。在本工作中，研究人員制備了不同電子結(jié)構(gòu)的鐵磁性單原子負(fù)載多孔碳材料PC-SAFAs作為鋁硫電池的催化，從電子結(jié)構(gòu)角度出發(fā)，對(duì)不同過渡金屬單原子催化劑與多硫化物軌道雜化狀態(tài)進(jìn)行分析，驗(yàn)證了催化劑自旋極化的提升對(duì)電化學(xué)性能有明顯的改善。實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)未配對(duì)電子數(shù)最多的PC-SAFe/S作為鋁硫電池正極時(shí)，電池表現(xiàn)出了更優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。對(duì)催化機(jī)制進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)該催化劑與多硫化物結(jié)合時(shí)，軌道雜化程度更強(qiáng)，電子傳輸更快。通過實(shí)驗(yàn)結(jié)合理論計(jì)算，該文章為設(shè)計(jì)新型高催化活性電催化劑提供了新的設(shè)計(jì)思路。

由于鋅-碘電池具有理想的能量密度（理論上為272 Wh kg-1）、安全和環(huán)境友好性的優(yōu)勢(shì)，引起了廣大的關(guān)注。然而，親水性多碘化物中間體（I₅^-和I₃^-）在電極上的穿梭，和緩慢的碘轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重影響了電池的實(shí)際性能。本文通過將原子級(jí)分散的半金屬硒單原子（Se SAs）包埋在ZIF-8衍生的氮摻雜碳中，成功設(shè)計(jì)了具有雙活性位點(diǎn)的高效碘宿主。這種設(shè)計(jì)觸發(fā)了碘的快速轉(zhuǎn)化，而且增強(qiáng)了多碘化物的錨定，抑制了I₃^-穿梭，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)壽命。原位表征和計(jì)算結(jié)果表明，除了多孔碳骨架的物理約束和增強(qiáng)的化學(xué)吸附外，碳上的Se SAs位點(diǎn)和N位點(diǎn)通過調(diào)制轉(zhuǎn)化反應(yīng)能壘實(shí)現(xiàn)了快速的 I⁰/I^-偶聯(lián)轉(zhuǎn)化反應(yīng)。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)下一代水系鋅-碘電池的高效I₂宿主提供了有價(jià)值的見解。